Новый прогресс в изучении эффективного электрокаталитического восстановления диоксида углерода

Недавно команда Бао Синьхэ и Ван Госюна из Государственной ключевой лаборатории катализа Даляньского института химической физики Китайской академии наук достигла нового прогресса в исследовании высокоэффективного электрокаталитического восстановления диоксида углерода.Соответствующие результаты были опубликованы на Энергия Окружающая среда.наука.

Электрокаталитическое восстановление диоксида углерода (CO2RR) может одновременно реализовать преобразование и использование диоксида углерода и эффективное хранение возобновляемой чистой электроэнергии, что способствует построению устойчивой сети переработки углеродных ресурсов. В последние годы исследовательская группа провела уникальное и глубокое систематическое исследование электрокаталитического восстановления CO2 с точки зрения катализа и достигла ряда результатов исследований в катализаторах на основе нано-Пд, интерфейсах металл-оксид и т. д., значительно улучшающих электрокатализ CO2. Селективность, активность и стабильность восстановления (J. Являюсь. Хим. Соц.., Хим. наука., J. Являюсь. Хим. Соц.., АСЦ Катал., Энджью. Хим. Инт. Эд.).

Композиты переходного металла-азота-углерода являются электрокаталитическим материалом, который, как ожидается, заменит благородные металлы. Исследовательская группа недавно сосредоточилась на контролируемой подготовке таких материалов и их электрокаталитических свойствах (Энергия Окружающая среда.наука., Нано Энергия, АСЦ Катал). .). Предыдущие исследования показали, что композиты переходного металла-азота-углерода могут восстанавливать CO2 путем электрокаталитического восстановления с получением КО, но по мере увеличения перенапряжения ток конкурентной реакции выделения водорода (ЕЕ) резко увеличивается, что приводит к быстрому снижению эффективности Фарадея КО. Получите высокую плотность тока КО. Поэтому достижение высокой плотности тока CO2RR и эффективности Фарадея одновременно является важной задачей для композитов переходного металла-азота-углерода.

В этом исследовании команде удалось приготовить пористый легированный Ни-N пористый углеродный материал, который монодисперсен путем пиролиза биметаллического цеолита цинка/никеля имидазольного скелета (ЗИФ-8). Загрузка видов Ни до 5,44 мас.%. На этом катализаторе Ни-N фарадеевская эффективность КО поддерживалась между 92,0% и 98,0% в широком диапазоне потенциалов от -0,53 В до -1,03 В (против РХЕ). Плотность тока КО увеличивалась с перенапряжением, при -1,03 В (против РХЕ) достигала 71,5 ± 2,9 мА/см2. Результаты характеризации и сравнительные эксперименты показывают, что координационно-ненасыщенный Ни-N является активным центром; расчеты теории функционала плотности далее показывают, что CO2RR более вероятен, чем ЕЕ в позиции NiN2V2 (V означает вакансия). Предполагается, что NiN2V2 может быть активной частью CO2RR. Таким образом, высоконагруженная координация ненасыщенных активных участков Ни-N одновременно обеспечивает высокую плотность тока и фарадеевскую эффективность CO2RR, нарушая предел эффекта качелей дддххх селективности CO2RR и скорости реакции на композитах переходный металл-азот-углерод.

Вышеуказанная исследовательская работа финансировалась Национальным фондом естественных наук Китая, Национальной программой ключевых исследований и разработок, ДМТО и пилотными проектами Китайской академии наук.